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点击数:40 时间:2024-04-19 13:23 来源:陕西师范大学
师大新闻网讯近日,我校物理学与信息技术学院李青教授团队以我校为第一且共同通讯单位在《自然·通讯》(Nature Communications)上发表题为“Universal inter-molecular radical transfer reactions on metal surfaces”(普适的金属表面分子间自由基迁移反应研究)的研究成果。
该论文的第一作者是我校博士后王俊波(合作导师李青教授),瑞典林雪平大学博士后牛凯丰(合作导师Jonas Björk)和我校博士研究生朱华明(指导导师李青教授)为共同第一作者。李青教授、苏州大学迟力峰院士、德国慕尼黑大学杨标教授和瑞典林雪平大学Jonas Björk教授为共同通讯作者。
自由基是一类具有不成对电子的原子或基团,具有较高的化学活性。然而在金属表面,自由基受到导带的屏蔽效应和衬底的钉扎效应影响,化学活性会大大减弱;同时由于自由基的瞬态性质,很难提供自由基迁移反应的直接证据。因此,在单分子尺度实现对自由基迁移反应的实空间直接观测是极具挑战性的课题。在迟力峰院士的大力支持下,李青教授团队及其国内外合作者利用超高真空扫描隧道显微镜、X光电子能谱以及程序升温质谱,结合第一性原理计算,阐明了苯自由基引发的分子间自由基迁移机制,并成功利用该机制实现了对芳基炔烃分子在Ag(111)表面上反应路径的精准调控,使其从无自由基辅助时的非脱氢偶合转变为高效高选择性的脱氢偶联。偶联反应的温度从无自由基辅助时的400 K降至室温以下。作者通过一系列佐证实验揭示了自由基产生与转移反应的竞争与联系,并研究了此机制的普适性。该成果为新型智能纳米材料的开发提供了重要的研究思路和理论基础。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-47252-1
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